灰原哀最早出现在《柯南》的129集，名为“来自黑衣组织的女子&大学教授杀人事件”。
这集分两个案子，第一部分灰原哀转入帝丹小学。然后少年侦探团接到委托寻找一个男孩的哥哥，最后发现他哥哥被绑架制作伪钞，最后关头灰原哀拿起女主犯的枪射击，引起警察的注意，解救了小男孩的哥哥。哀被警察责骂后装哭，柯南负责把她送回家，路上哀向柯南说出自己是灰衣组织的人，并且是APTX4869的制作者。
剧中灰原哀在第136集出现
柯南的班级转来了一个叫灰原哀的女生，而同一天少年侦探队也收到了同校俊野帮忙找哥哥的委托，大家一起去俊野家进行调查，发现了一张夏目漱石的肖像画。
俊野说曾有一个黑衣女人很赏识这幅画，听到这些，柯南马上联想到了黑衣组织，便急忙带领侦探队走街串巷的寻找线索，期间，在便利店遇到的一个使用假钱的男子引起他的注意，于是，一路尾随，推理出了这名男子的去向。
那个组织的真面目到底是
然后，博士和会员和柯南去广田教授家拿软盘，可是……
